Ultrahohe Verdunstungswärmeübertragung, lokal in Wasserfilmen im Submikrometerbereich gemessen

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 22353 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Die Dünnschichtverdampfung ist eine weit verbreitete Wärmemanagementlösung für Mikro-/Nanogeräte mit hoher Energiedichte. Lokale Messungen der Verdampfungsrate an einer Flüssigkeits-Dampf-Grenzfläche sind jedoch begrenzt. Wir präsentieren ein kontinuierliches Profil des Verdampfungswärmeübergangskoeffizienten (\(h_{\text {evap}}\)) im Submikron-Dünnschichtbereich eines Wassermeniskus, das durch lokale Messungen erhalten wurde, die von einem maschinell erlernten Ersatz des physikalischen Systems interpretiert wurden. Zur Induktion und Messung der Meniskusverdunstung wird die Frequenzbereichs-Thermoreflexion (FDTR) verwendet, eine berührungslose laserbasierte Methode mit lateraler Auflösung im Mikrometerbereich. Anschließend wird ein neuronales Netzwerk mithilfe von Finite-Elemente-Simulationen trainiert, um das \(h_{\text {evap}}\)-Profil aus den FDTR-Daten zu extrahieren. Bei einer Substratüberhitzung von 20 K beträgt das Maximum \(h_{\text {evap}}\) \(1.0_{-0.3}^{+0.5}\) MW/\(\text {m}^2\ )-K bei einer Filmdicke von \(15_{-3}^{+29}\) nm. Dieser ultrahohe \(h_{\text {evap}}\)-Wert ist zwei Größenordnungen größer als der Wärmeübergangskoeffizient für einphasige erzwungene Konvektion oder Verdampfung aus einer großen Flüssigkeit. Unter der Annahme einer konstanten Wandtemperatur deuten unsere Profile von \(h_{\text {evap}}\) und der Meniskusdicke darauf hin, dass 62 % der Wärmeübertragung aus dem Bereich kommt, der 0,1–1 μm von der Meniskuskante entfernt liegt, wohingegen gerade 29 % stammen aus den nächsten 100 μm.

Die räumliche Auflösung verstärkter Verdampfungsraten in nano- und mikrometerdicken Flüssigkeitsfilmen, wie sie in Menisken vorkommen, ist eine seit langem bestehende Herausforderung1,2,3,4. Genaue Messungen erfordern eine laterale Präzision im Submikronbereich und einen Modellierungsrahmen zur Interpretation der Ergebnisse. Experimentelle Messungen haben die Verdunstung im makroskopisch erweiterten Meniskus untersucht, wo der Verdampfungswärmeübertragungskoeffizient seinen Massenwert von 0,001–0,1 MW/\(\text {m}^2\)-K5,6,7 annimmt. Die Theorie legt interessanterweise eine Steigerung der Verdampfungsrate und damit der Wärmeübertragungsrate im Dünnschichtbereich des Meniskus um bis zu drei Größenordnungen nahe, diese Vorhersagen wurden jedoch noch nicht bestätigt8,9,10,11,12 ,13.

Die Verdampfungsrate aus einem dünnen Flüssigkeitsfilm wird durch einen Wettbewerb zwischen dem thermischen Widerstand des Films und einem unterdrückten Flüssigkeitsdruck gesteuert. Letzteres ergibt sich aus dem Disjunktionsdruck \(P_d\), der die Wechselwirkungsstärke zwischen dem festen Substrat und dem Flüssigkeitsfilm misst. Eine geringere Filmdicke: (i) verringert den Wärmewiderstand, was zu einer höheren Überhitzung an der Flüssigkeits-Dampf-Grenzfläche führt, was die Verdunstung fördert, und (ii) erhöht \(P_d\), was die Verdunstung unterdrückt8,9,10,14. Diese konkurrierenden Effekte führen zu einem nichtmonotonen Profil für die Verdampfungswärmeübertragungsrate, wie schematisch in Abb. 1a dargestellt. Die Quantifizierung dieses Profils wird Wege zur Verstärkung der Wärmeübertragung in Mikro-/Nanostruktur-Wärmelösungen aufzeigen, die zur Verwaltung von Elektronikgeräten mit hoher Leistungsdichte verwendet werden, bei denen eine einphasige Luft-/Flüssigkeitskühlung den Bedarf nicht decken kann15,16,17,18,19,20,21. Die Effizienz solarthermischer Erzeugung22,23,24 und Entsalzungsprozesse25,26 wird auch durch die Technik der Verdampfung in dünnen Flüssigkeitsfilmen verbessert, um hohe Massenflüsse zu erzielen.

Experimentelle Untersuchungen zur Verdampfung dünner Flüssigkeitsfilme werden häufig durchgeführt, indem das Temperaturprofil entlang eines Meniskus auf einer beheizten Oberfläche ermittelt wird. Zur Messung lokaler Temperaturen wurden Infrarotkameras11,12,13 und Thermoelemente8,9,10,27 mit einer räumlichen Auflösung von 6 μm bis 2 mm verwendet. Berichtete Wärmefluss- und/oder Temperaturprofile zeigen eine verstärkte Wärmeübertragung in der Nähe des Randes des Meniskus (dh der dreiphasigen Kontaktlinie). Als Alternative verwendeten Höhmann et al.28 thermochrome Flüssigkristalle (TLCs) mit einer räumlichen Auflösung von 1 μm. DCs haben jedoch den Nachteil einer begrenzten Lebensdauer und einer hohen Messunsicherheit12,29. Auch berührungslose, laserbasierte Methoden wurden zur Untersuchung des Flüssigkeits-Dampf-Phasenwechsels eingesetzt. Park et al. verwendeten ultraschnelle Pump-Probe-Spektroskopie, um die Verdampfung eines dünnen Flüssigkeitsfilms zu untersuchen. Sie ermittelten die zeitabhängige Reaktion der Filmdicke auf einen optischen Pumpimpuls im Pikosekundenbereich, berichteten jedoch nicht über ein Verdampfungsratenprofil30. Die Thermoreflexion im Zeitbereich wurde von Mehrvand und Putnam verwendet, um die Mikroschichtverdampfung in einzelnen Blasen während des Fließsiedens von Wasser zu untersuchen.4 In jüngerer Zeit haben Che et al. kombinierte Zeitbereichs-Thermoreflexion und numerische Analyse zur Untersuchung der Verdunstung eines Oktan-Flüssigkeitsfilms31. Sie geben die Variation des gesamten Wärmeübergangskoeffizienten entlang des Meniskus an und erhalten einen Maximalwert von 0,44 MW/\(\text {m}^2\)-K. Dieser Wert beinhaltet den leitenden Wärmewiderstand der Flüssigkeit. Weil Che et al. Obwohl sie über einen Laserfleckdurchmesser von 10 μm gemittelt werden, kann ihr gesamtes Wärmeübertragungskoeffizientenprofil keine Werte auflösen, die weniger als 2 μm von der Meniskuskante entfernt sind. Trotz dieser Fortschritte konnte experimentell keine Isolierung des Verdunstungswärmeübertragungskoeffizienten mit mikroskaliger Auflösung über den gesamten Meniskus erzielt werden.

Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, ein kontinuierliches Profil für den Verdampfungswärmeübergangskoeffizienten \(h_\text {evap}\) für einen dünnen Wasserfilm zu erhalten, indem experimentelle Messungen verwendet werden, die von einem maschinell erlernten Ersatz des physikalischen Systems interpretiert werden. Wie in Abb. 1a gezeigt, ist \(h_{\text {evap}}\) an einer Position \(\delta\), gemessen vom Beginn des Meniskus, als das Verhältnis des Verdampfungswärmeflusses \(q_{\ text {evap}}\) zur Temperaturdifferenz zwischen der Grenzfläche und dem Dampf (\(T_{lv} - T_v\))2,32. In einer vertikal montierten Küvette eingeschlossenes Wasser bildet an deren Wänden einen Meniskus. Bei einer Umgebungstemperatur von 295 K werden die Experimente mittels Frequency Domain Thermoreflectance (FDTR) durchgeführt, einer berührungslosen laserbasierten Methode. Es wird ein datengesteuertes Framework entwickelt, das Finite-Elemente-Simulationen zum Trainieren eines neuronalen Netzwerks verwendet, um die Profile \(h_\text {evap}\) und Meniskusdicke aus den experimentellen Ergebnissen zu extrahieren. Bei einem Substrattemperaturanstieg von 20 K erreicht \(h_{\text {evap}}\) einen Spitzenwert bei \(1,0_{-0,3}^{+0,5}\) MW/\(\text {m}^2\ )-K an einer Stelle \(89_{-38}^{+88}\) nm vom Rand des Meniskus entfernt, wo die Filmdicke \(15_{-3}^{+29}\) nm beträgt. Der Verdampfungswärmeübergangskoeffizient sinkt an einer Stelle \(0,92_{-0,56}^{+0,56}\) μm vom Rand entfernt auf den eingestellten Volumenwert von 0,01 MW/\(\text {m}^2\)-K des Meniskus, wobei die Filmdicke \(1,6_{-1,4}^{+1,8}\) μm beträgt. Der Spitzenwert ist zwei Größenordnungen größer als der Wärmeübergangskoeffizient für einphasige erzwungene Flüssigkeitskonvektion7.

FDTR ist ein experimenteller Ansatz, der hauptsächlich zur Messung der Wärmeleitfähigkeit fester dünner Filme und der Wärmeleitfähigkeiten der Grenzflächen zwischen Festkörpern verwendet wird33,34,35. Die Messung erfolgt durch Analyse der Phasenverzögerung zwischen dem periodischen Wärmefluss, der von einem periodisch modulierten Pumplaser erzeugt wird, und der induzierten periodischen Oberflächentemperaturschwankung, die von einem koaxialen Sondenlaser gemessen wird. Diese Phasenverzögerung wird typischerweise an eine analytische Lösung der Wärmediffusionsgleichung36 angepasst, aus der die unbekannten Eigenschaften extrahiert werden. Einzelheiten zu FDTR finden Sie unter „Materialien und Methoden“.

Wir wenden FDTR auf einen verdampfenden Meniskus an, um \(h_{\text {evap}}\) und Dickenprofile zu extrahieren. Das Schema in Abb. 1a zeigt den Aufbau eines Quarzobjektträgers mit einer 200 nm dicken, schleuderbeschichteten Schicht aus Polymethylmethacrylat (PMMA), auf die ein 70 nm dicker Goldfilm aufgesputtert wird. Als Arbeitsmedium dient entionisiertes Wasser. Um die Flüssigkeit aufzunehmen und den Meniskus zu bilden, wird eine Küvette durch einen speziell angefertigten Rahmen durch mechanischen Druck auf dem Objektträger versiegelt. Der Goldfilm dient als Wandler, der benötigt wird, um den Pumplaser zu absorbieren und ein temperaturabhängiges Reflexionsvermögen (d. h. Thermoreflexionsvermögen) für die FDTR-Messungen bereitzustellen33. Die beiden einfallenden Laser, die einen effektiven Punktdurchmesser von ca. 3,4 μm haben, durchdringen den Quarzdeckel koaxial von der Rückseite und deponieren Wärme in den Goldfilm, was zur Verdampfung des Wassermeniskus führt. Die vom Goldfilm aufgenommene durchschnittliche Leistung beträgt 600 μW und es wird eine Überhitzung von etwa 20 K erreicht. Die PMMA-Schicht dient zwei Zwecken: (i) Sie leitet Wärme zum Meniskus, indem sie als Wärmeisolationsbarriere auf der Quarzseite fungiert, was die Empfindlichkeit der gemessenen Phasenverzögerung gegenüber \(h_{\text {evap}}\) erhöht. und (ii) um die Haftung des Goldes am Quarz zu verbessern und seine Delaminierung unter äußeren Einflüssen wie Umgebungsfeuchtigkeit und thermomechanischen Belastungen zu verhindern37,38. Einzelheiten zur Herstellung finden Sie unter „Materialien und Methoden“.

(a) Darstellung des Versuchsaufbaus. Der Pumplaser fällt von der Rückseite des Quarzobjektträgers ein und durchdringt die PMMA-Schicht, um die Goldschicht periodisch zu erhitzen. Die Laserleistung weist in radialer Richtung ein Gaußförmiges Profil auf. Die gestrichelte Linie im rechten Bereich veranschaulicht die erwartete Form des \(h_{\text {evap}}\)-Profils32,39. (b) Statische Meniskusform, berechnet aus der erweiterten Young-Laplace-Gleichung ohne Verzögerungseffekte. Die rot gestrichelte Kurve ist eine parabolische Anpassung.

Der Tisch wird in Schritten von \({1}\) μm vertikal über die Laser bewegt, beginnend bei der Flüssigkeitsmasse, über den Meniskus und in die Dampfmasse hinein. An einer bestimmten Position werden vier Lasermodulationsfrequenzen (100 kHz, 178 kHz, 316 kHz und 562 kHz) abgetastet. Die maximale Frequenz wird durch die thermische Eindringtiefe bestimmt, die mit zunehmender Frequenz abnimmt [Gl. (S6)], wodurch FDTR weniger empfindlich gegenüber der Flüssigkeit-Dampf-Grenzfläche wird. Die vier Unterdiagramme in Abb. 2b, die jeweils einer Frequenz entsprechen, zeigen die gemessene Phasenverzögerung (dargestellt als schwarze Kreise) als Funktion der Position entlang des Meniskus. Während in Abb. 2b ein Scan dargestellt ist, werden in der folgenden Analyse sechs Scans verwendet, die an verschiedenen Tagen aufgenommen wurden. Einzelheiten zur Lage des Meniskus finden Sie unter „Materialien und Methoden“.

Das standardmäßige analytische FDTR-Modell geht im Rahmen der zylindrischen Wärmediffusionsgleichung40,41 von gleichmäßigen Schichtdicken aus. Wie in Abb. 1b dargestellt, schätzt eine auf der erweiterten Young-Laplace-Gleichung basierende Berechnung eine Änderung der Filmdicke von bis zu 5 μm innerhalb des Laserpunktdurchmessers von 3,4 μm. Das FDTR-Modell mit gleichmäßiger Dicke kann daher nicht verwendet werden, um die \(h_{\text {evap}}\)- und Filmdickenprofile aus den Phasenverzögerungsdaten zu extrahieren. Siehe Abschn. S3 für Informationen zur theoretischen Meniskusformberechnung.

Wir haben ein datengesteuertes Modellierungsframework entwickelt, um die \(h_{\text {evap}}\)- und Filmdickenprofile aus den FDTR-Messungen zu extrahieren. Der dreistufige Arbeitsablauf ist in Abb. 2 dargestellt. In Schritt 1 werden Finite-Elemente-Simulationen durchgeführt, die repräsentativ für den Versuchsaufbau sind. In Schritt 2 werden die bekannten Eingaben (einschließlich Parameter in Bezug auf Laser, Meniskus und Materialien) und Ausgaben (die Phasenverzögerung) aus den Finite-Elemente-Simulationen verwendet, um ein neuronales Netzwerk zu trainieren. In Schritt 3 werden die FDTR-Ergebnisse an das trainierte neuronale Netzwerk angepasst, um die optimierten neuronalen Netzwerkeingaben zu erhalten, zu denen die Profile \(h_{\text {evap}}\) und Filmdicke gehören.

Ein mehrschichtiges Feedforward-Neuronales Netzwerk bietet als universeller Funktionsnäherungsmesser ein hohes Maß an Flexibilität zur Untersuchung eines umfangreichen Eingabeparameterraums42. Um das neuronale Netzwerk aufzubauen, werden acht Eingabemerkmale [Abb. 2c] wurden ausgewählt, um das FDTR-Experiment zu beschreiben. Vier haben kleine Unsicherheiten: (i) die Laserfrequenz f, (ii) der Laserpunktradius r, (iii) die Laserposition relativ zum Startpunkt des Meniskus \(\Delta _\text {Laser}\) und (iv) die Wärmeleitfähigkeit der PMMA-Schicht \(k_\text {PMMA}\). Das \(h_{\text {evap}}\)-Profil wird als drei gerade Linien mit drei Merkmalen angenähert: (v) Der Spitzenwert \(h_{\text {evap,peak}}\, erreicht bei (vi) eine Filmdicke von \(t_{\text {peak}}\) und (vii) die Filmdicke \(t_{\text {End}}\), wobei \(h_{\text {evap}}\) abnimmt auf den eingestellten Massenwert von 0,01 MW/\(\text {m}^2\)-K43,44,45. Das Meniskusdickenprofil wird als \(t(\delta )=c\delta ^2\) beschrieben, wobei (viii) c der Grenzflächenformkoeffizient ist. Wenn das vorhergesagte statische Meniskusprofil an diese Funktionsform angepasst wird, wird ein Korrelationskoeffizient von 0,9997 mit \(c=0,42\) μ\(\mathrm{m}^{-1}\) erreicht, wie in Abb. 1b gezeigt . Es wird erwartet, dass der Wert von c ansteigt, wenn der Meniskus erhitzt wird32.

Das dreistufige Modellierungsframework umfasst Finite-Elemente-Simulationen, neuronales Netzwerktraining und neuronale Netzwerkanpassung. (a) Finite-Elemente-Simulation der Temperaturverteilung in einem FDTR-Experiment. Der Temperaturanstieg wird durch eine periodische Erwärmung verursacht und die Phasenverzögerung wird aus der räumlich gewichteten Goldtemperatur extrahiert. (b) FDTR-Phasenverzögerung entlang des gescannten Bereichs des Meniskus bei vier Frequenzen. Die schwarzen Kreise sind die Messungen, die durch Scannen von der Flüssigkeitsmenge bis zur Dampfmenge erhalten wurden. Die beigen Kurven zeigen die Vorhersagen des trainierten neuronalen Netzwerks, die den mittleren quadratischen Fehler minimieren. (c) Die acht Eingabemerkmale [(i)–(viii)] für das neuronale Netzwerk.

Finite-Elemente-Simulationen, die die FDTR-Experimente nachahmen und auf dem transienten mechanischen Modul in ANSYS Workbench46 basieren, werden zum Training des neuronalen Netzwerks verwendet. Der Pumplaser wird als periodischer Wärmefluss an der Gold/PMMA-Grenzfläche bei einer bestimmten Frequenz mit einem Gaußschen Radialprofil modelliert. Die Temperaturen der Knoten an der Gold/PMMA-Grenzfläche werden durch das Sondenlaserprofil extrahiert und räumlich gewichtet, um die Durchschnittstemperatur zu jedem Zeitpunkt zu berechnen. Die Phasenverzögerung wird als Phasendifferenz des angelegten Wärmeflusses und dieser Durchschnittstemperatur berechnet. Dieser Ansatz wird validiert, indem die berechnete Phasenverzögerung mit der analytischen Vorhersage in Massenflüssigkeits- und Massendampfsystemen verglichen wird. Einzelheiten zu den Finite-Elemente-Simulationen und deren Validierung finden Sie unter „Materialien und Methoden“ und Abb. S5. Die Verdunstung aus dem Meniskus wird als Konvektionsrandbedingung an der Flüssigkeits-Dampf-Grenzfläche modelliert, die durch das \(h_{\text {evap}}\)-Profil angegeben wird. Die Fluiddynamik innerhalb des Meniskus wird nicht berücksichtigt. Frühere Studien haben gezeigt, dass die Auswirkungen von Trägheitskräften47, Thermokapillarkonvektion48 und Wärmewiderstand an der Grenzfläche49,50 auf den Flüssigkeitsfluss und die Wärmeübertragung im verdampfenden Dünnfilm gering sind. Wie wir zeigen werden, stimmen die Vorhersagen unseres Modells gut mit den experimentellen Ergebnissen überein, was darauf hindeutet, dass die Fluiddynamik in dieser Analyse vernachlässigt werden kann.

Durch Variation der Eingaben (i)–(viii) über einen umfangreichen Parameterraum werden 2653 verschiedene verdampfende Meniskussysteme durch die Finite-Elemente-Simulationen simuliert (Schritt 1 in Abb. 2). Die Parameterraumkonstruktion wird in Abschn. 2.1 besprochen. S4. Die Ergebnisse der Finite-Elemente-Simulation werden zum Trainieren des neuronalen Netzwerks verwendet (Schritt 2 in Abb. 2). Durch die Zufallssuchtechnik wird ein dreischichtiges neuronales Netzwerk mit versteckten Schichtgrößen von 12 und 15 ausgewählt. Einzelheiten zur neuronalen Netzwerkstruktur finden Sie unter „Materialien und Methoden“. Der Korrelationskoeffizient für die neuronale Netzwerkvorhersage der Validierungsdaten beträgt \(0,9990\pm 0,0001\).

Nach dem Training wird das neuronale Netzwerk zum Ersatz für die Finite-Elemente-Simulation und wird zur Anpassung der experimentellen FDTR-Daten verwendet (Schritt 3 in Abb. 2). Für jeden der sechs Datensätze werden die Phasenverzögerungen bei den vier Frequenzen gleichzeitig angepasst. Die Powell-Optimierungstechnik wird verwendet, um die Merkmalswerte zu extrahieren, die den mittleren quadratischen Fehler (MSE) zwischen den vom neuronalen Netzwerk vorhergesagten und FDTR-gemessenen Phasenverzögerungen minimieren. Während des Optimierungsprozesses wird die Frequenz als bekannter Parameter festgelegt, der direkt aus dem Experiment übernommen wird. \(k_{\text {PMMA}}\) wird auf den Literaturwert von \(0,240\pm 0,005\) W/m-K51 festgelegt, wobei seine Unsicherheit durch eine einheitliche Rastersuche über den gemeldeten Bereich in die Analyse einbezogen wird. Sechs Merkmale (r, \(\Delta _\text {Laser}\), \(h_\text {evap,peak}\), \(t_\text {peak}\), \(t_\text {end} \) und c) werden somit aus der Powell-Optimierung extrahiert. Weitere Informationen zur Powell-Optimierung finden Sie in Abschn. S6.

Ein Beispiel für die Phasenverzögerungsvorhersage des neuronalen Netzwerks aus Schritt 3 für einen der Datensätze ist in Abb. 2b als durchgezogene beige Linien dargestellt. Die Vorhersagen des neuronalen Netzwerks erfassen die FDTR-Daten bei allen Frequenzen und Scanpositionen gut.

Neuronale Netze gleicher Struktur, aber implementiert mit unterschiedlichen algorithmischen Faktoren, liefern unterschiedliche Vorhersagen52,53. Hier wird der Einfluss der Unsicherheit auf algorithmische Faktoren bewertet, indem die Zufallsstartwerte geändert werden für: (i) Aufteilen des Datensatzes in Trainings- und Testteilmengen52 und (ii) Initialisieren der Gewichte53. Es entstehen tausend neuronale Netze mit unterschiedlichen Seeds. Jedes der tausend neuronalen Netze wird dann verwendet, um jeden der sechs FDTR-Datensätze durch die Powell-Optimierung anzupassen. Der Satz von sechs Merkmalen, der zum niedrigsten MSE führt, wird für jedes Paar aus Datensatz und neuronalem Netzwerk extrahiert (dh wir erhalten sechstausend Werte für die sechs Merkmale).

Von den extrahierten Merkmalen, die die Form des Meniskus und das kontinuierliche \(h_\text {evap}\)-Profil beschreiben [Merkmale (v)–(viii) in Abb. 2c], reagiert das neuronale Netzwerk am empfindlichsten auf \(h_{ \text {evap,peak}}\) und den Koeffizienten c, wie in Abb. S8b gezeigt. Um die Variation der erhaltenen Werte zu analysieren, haben wir Histogramme von \(h_{\text {evap,peak}}\) und c für jeden der sechs Datensätze erstellt (Abb. S9) und ihre Ähnlichkeiten anhand der beiden Stichproben untersucht Kolmogorov-Smirnov-Nullhypothesetest (Abschn. S8). Die Ergebnisse beweisen nicht, dass die Verteilungen aus derselben Grundgesamtheit stammen. Mögliche Ursachen für die Unterschiede sind Unterschiede in der Laborumgebung und den Scanpositionen, da die sechs FDTR-Datensätze an sechs verschiedenen Tagen aufgenommen wurden. Allerdings liegt der Medianwert jedes Histogramms für beide Merkmale innerhalb des 10. und 90. Perzentils der anderen Histogramme. Um die Datenverteilung zu veranschaulichen, werden die sechs Histogramme kombiniert, um die in Abb. 3a und b dargestellten Verteilungen für c und \(h_{\text {evap,peak}}\) zu erhalten. Die Verteilungen sind nicht-Gaußsche Verteilungen. In der anschließenden Diskussion werden die Werte des 10. und 90. Perzentils zur Quantifizierung der Unsicherheit verwendet. Unter Verwendung dieser Statistiken werden die \(h_{\text {evap}}\)- und Dickenprofile in Abb. 3c dargestellt. Für die \(h_{\text {evap}}\)-Profile werden die Medianwerte von \(t_{\text {peak}}\), \(t_{\text {end}}\) und c verwendet .

Verteilungen von (a) Grenzflächenformkoeffizienten c und (b) \(h_{\text {evap,peak}}\) aus dem neuronalen Netzwerk laufen mit randomisierten Seeds. Die gestrichelten vertikalen Linien zeigen das 10. Perzentil, den Medianwert und das 90. Perzentil. (c) \(h_{\text {evap}}\) und Meniskusformprofile. Die durchgezogenen Linien zeigen die Profile anhand der Mittelwerte an. Die gestrichelten Linien und gestrichelten gepunkteten Linien zeigen die Profile unter Verwendung der 10. und 90. Perzentilwerte an.

Wang et al. untersuchten theoretisch Änderungen in der Form eines Oktan-Meniskus für verschiedene Substrattemperaturen32. Sie stellten fest, dass sich der Grenzflächenformkoeffizient c bei einem Anstieg der Substrattemperatur um 20 K im Vergleich zum statischen Meniskus um den Faktor acht erhöht (dh keine Überhitzung). Hier beträgt c für den statischen Meniskus 0,42 μ\(\text {m}^{-1}\) [Abb. 1b]. Für die berechnete Überhitzung von 20 K beträgt der aus unserem Modellierungsrahmen extrahierte c \(1,9_{-0,9}^{+1,6}\) μ\(\text {m}^{-1}\), was ungefähr ist viermal größer als der statische Wert.

Wie in Abb. 3c gezeigt, unterdrückt ein hoher \(P_d\) bei Filmdicken von nur einem Nanometer die Verdampfung. Mit zunehmender Dicke nimmt \(P_d\) ab und die Verdampfungsrate steigt. \(h_{\text {evap}}\) erreicht seinen größten Wert von \(1.0_{-0.3}^{+0.5}\) MW/\(\text {m}^2\)-K bei \( t_{\text {peak}}=15_{-3}^{+29}\) nm, also \(89_{-38}^{+88}\) nm von der Meniskuskante entfernt. Eine weitere Erhöhung der Flüssigkeitsfilmdicke erhöht den Flüssigkeitsleitungswiderstand. \(h_{\text {evap}}\) nimmt somit ab und erreicht den eingestellten Volumenwert von 0,01 MW/\(\text {m}^2\)-K bei \(t_{\text {end}}=1,6 _{-1,4}^{+1,8}\) μm, also \(0,92_{-0,56}^{+0,56}\) μm von der Meniskuskante entfernt. Berichtete Werte aus theoretischen Berechnungen von \(h_{\text {evap,peak}}\) liegen zwischen 0,8 und 8 MW/\(\text {m}^2\)-K für Überhitzungen zwischen 3 und 50 K39,54, 55,56. Wir stellen fest, dass die Erwärmung in einem FDTR-Experiment lokal mit einem Laser angewendet wird, was zu einer Temperaturverteilung am Einfallspunkt führt, im Gegensatz zur konstanten Wandtemperatur in den meisten früheren Analysen.

Wir bewerten unsere Ergebnisse, indem wir zwei Berechnungen des Massenflussprofils (\(\dot{m}\)) durchführen. Erstens, aus der Hertz-Kundsen-Schrage (HKS)-Beziehung1,14,

wobei \(T_{lv}\) die räumlich abhängige Flüssigkeits-Dampf-Temperatur ist, \(\alpha\) der Massenakkommodationskoeffizient an der Flüssigkeits-Dampf-Grenzfläche ist, M die Molmasse der Flüssigkeit ist und R das Universelle ist Gaskonstante, \(P_v\) ist der Druck im Dampf und \(P_{eq}\) ist der sogenannte Gleichgewichtsdruck, der der veränderte Sättigungsdampfdruck unter dem Einfluss von Trenndruck und Kapillardruck ist. Zweitens, aus einer Masse-Energie-Bilanz als

wobei \(h_{fg}\) die latente Verdampfungswärme ist. Siehe Abschn. S9 für Einzelheiten zu den Berechnungen aus Gl. (1) und (2).

Wir haben ein temperaturabhängiges \(\alpha\)-Profil mit \(\alpha = 0,995\) bei unserem Spitzenmassenfluss aus den Molekulardynamiksimulationen von Chandra und Keblinski57 angewendet. Der resultierende Spitzenwert von \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) ist 40 % höher als der Spitzenwert von \(\dot{m}''_{\text {evap ,direkt}}\), wie in Abb. S10 gezeigt. In Übereinstimmung mit diesem Ergebnis stellten Chandra und Keblinski fest, dass \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) 6–19 % größer war als der Wert, der direkt aus ihren selbstkonsistenten Simulationen extrahiert wurde57. Sie zeigten, dass ihr Unterschied auf eine durchschnittliche Dampfmolekülgeschwindigkeit ungleich Null tangential zur Grenzfläche zurückzuführen ist, was eine Schlüsselannahme der HKS-Beziehung verletzt. Angesichts des räumlichen Profils und der seitlichen Temperaturgradienten der Flüssigkeit-Dampf-Grenzfläche wird diese Annahme in unseren Experimenten wahrscheinlich verletzt. Eine zusätzliche Quelle der Diskrepanz zwischen unserem \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) und \(\dot{m}''_{\text {evap,direct}}\ )-Werte stellen eine Herausforderung bei der Anwendung der HKS-Beziehung dar, insbesondere die richtige Wahl von \(\alpha\)58. Für Wasser erstrecken sich die gemeldeten Werte über vier Größenordnungen, von \(10^{-4}\) bis 11,59. Bei einem temperaturunabhängigen \(\alpha\) von 0,8 ergeben sich die Spitzenwerte von \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) und \(\dot{m}''_{ \text {evap,direct}}\) Übereinstimmung.

Mithilfe der erhaltenen \(h_{\text {evap}}\)- und Dickenprofile kann der Wärmeübergang im Meniskus unter der Annahme einer konstanten Wandtemperatur untersucht werden. Die ortsabhängige Wärmeleitfähigkeit \(G(\delta )\) zwischen der Wand und dem Dampf wird berechnet als

wobei \(k_{\text {Wasser}}\) die Wärmeleitfähigkeit des Wassers (0,6 W/mK)60 ist. Das Wärmeleitfähigkeitsprofil über den Meniskus ist in Abb. 4 als schwarze Linie dargestellt. Die normalisierte kumulative Wärmeübertragung über den Meniskus wird als die kumulative Fläche unter dem Wärmeleitfähigkeitsprofil berechnet, die in Abb. 4 als blaue Linie dargestellt ist. 62 % Der Wärmeübergang erfolgt aus dem Bereich 0,1–1 μm von der Meniskuskante entfernt, während nur 29 % aus den nächsten 100 μm stammen.

Wärmeleitfähigkeitsprofil über den Meniskus (schwarze Linie). Die blaue Linie zeigt die normalisierte kumulative Wärmeübertragung. Die beiden vertikalen gestrichelten Linien markieren die Positionen, an denen die Abstände zur Meniskuskante 0,1 μm und 1 μm betragen. Die beiden horizontalen gestrichelten Linien zeigen den entsprechenden normalisierten kumulierten Wärmeübertragungsprozentsatz, der 9 % und 71 % beträgt.

Hochauflösende Thermoreflexionsmessungen und eine Finite-Elemente-Simulation/Neuronale Netzwerkinterpretation der Ergebnisse ermöglichten es uns, ein kontinuierliches \(h_{\text {evap}}\)-Profil im Dünnschichtbereich eines Wassermeniskus zu erhalten. Der Peak \(h_{\text {evap}}\) liegt im Bereich der berichteten theoretischen und experimentellen Ergebnisse und quantifiziert definitiv konkurrierende Effekte aus Flüssigkeitsleitungswiderstand und Trenndruck. Unter der Annahme einer konstanten Wandtemperatur definieren unsere Profile von \(h_{\text {evap}}\) und der Meniskusdicke eine Ziellängenskala von 0,1–1 μm für die Gestaltung von Oberflächenmerkmalen und Porengrößen zur Verbesserung der Verdampfungswärmeübertragung Tarife. Das von uns entwickelte Framework zur Analyse von FDTR-Daten durch Training eines neuronalen Netzwerks mit repräsentativen Rechenergebnissen könnte zur Interpretation anderer Wärmetransportmessungen angewendet werden, die sich nicht für analytische Lösungen eignen.

Bei der FDTR wird die Wandlerschicht (hier Gold) durch einen 488-nm-Dauerstrich-Pumplaser (Coherent) erhitzt, der über einen Frequenzbereich von 100–562 kHz intensitätsmoduliert ist. Die periodische Erwärmung erzeugt eine periodische Änderung der Oberflächentemperatur der Goldschicht mit einer Phasenverzögerung relativ zum Wärmefluss, die von den Eigenschaften der Probe abhängt. Die Thermoreflexion der Goldschicht bewirkt die Modulation eines reflektierten 532-nm-Sondenlasers (kohärent). Seine Phasenverzögerung relativ zur Pumpe wird von einem Lock-in-Verstärker (Zurich Instruments Modell HF2LI) überwacht. Es wird ein Doppelmodulationsschema implementiert, bei dem ein mechanischer Zerhacker im Sondenpfad hinzugefügt wird, um kohärentes Rauschen aus dem Signal zu entfernen. Die durchschnittliche von der Wandlerschicht absorbierte Leistung beträgt 600 μW und wurde mit einer digitalen tragbaren optischen Leistungskonsole (Thorlabs) gemessen. Aus diesem Wert wird der stationäre Temperaturanstieg des Goldes auf 20 K geschätzt, mit einer periodischen Temperaturamplitude, die je nach Modulationsfrequenz zwischen 6 und 13 K liegt.

Das Wasser wird durch eine abnehmbare Küvette mit einem Lichtweg von 5 mm, gekauft von Starna Cells, Inc. (Typ 49), eingeschlossen. Um eine saubere Umgebung für das Verdampfungsexperiment zu gewährleisten, wurde die Küvette nach dem Kauf mit einem Nanostrip gereinigt und in einem Reinraum der Klasse 100 mit Wasser gefüllt. Das Quarzsubstrat stammt von VWR Corp. (Qualität GE124).

Die PMMA-Schicht wird durch Schleuderbeschichtung von 495 PMMA auf den Quarzschieber hergestellt, der auf einen 6-Zoll-Siliziumwafer geklebt ist. Die Probe wird zunächst 6 s lang mit 500 U/min gedreht und dann 60 s lang auf 4000 U/min beschleunigt, um eine durch Profilometrie gemessene Dicke von \(200\pm 4\) nm zu erreichen. Der beschichtete Objektträger wird zum Aushärten 120 s lang im Vakuum bei einer Temperatur von 180 °C eingebrannt. Die Durchlässigkeit des PMMA-beschichteten Quarzobjektträgers wird bei den FDTR-Wellenlängen (Pumpe: 488 nm, Sonde: 532 nm) mithilfe der Fresnel-Gleichung61 berechnet. Der Reflexionsverlust an der Grenzfläche zwischen Luft und dem Quarzobjektträger beträgt 4 %, und der zwischen Quarz und PMMA liegt unter 1 %, wobei die Absorption in Quarz und PMMA bei den FDTR-Wellenlängen vernachlässigbar ist62,63.

Die Goldschicht wird mit dem Perkin Elmer 6J Sputtering System auf das vollständig ausgehärtete PMMA aufgesputtert. Die Dicke der Goldschicht wird mittels Profilometrie mit \(70\pm 1\) nm gemessen. Die typische RMS-Rauheit des gesputterten Goldes aus diesem System beträgt 2 nm, gemessen anhand des Röntgenreflexionsvermögens. Die elektrische Leitfähigkeit der Goldschicht wird mit einer Vierpunktsonde gemessen und daraus die Wärmeleitfähigkeit nach dem Wiedemann-Franz-Gesetz berechnet.

Vor dem Zusammenbau der Probe werden sowohl der Quarzobjektträger als auch die Küvette in einem Reinraum der Klasse 100 mit Isopropylalkohol gereinigt und mit entionisiertem Wasser gespült. Um eine Änderung des Wassergehalts zu verhindern, ist eine ordnungsgemäße Abdichtung zwischen der Küvette und dem Quarzsubstrat unerlässlich. Um die Abdichtung zu verbessern, wird zwischen der Küvettenwand und dem Quarzschieber eine in die Form des Küvettenrandes geschnittene Hochtemperatur-Silikondichtung eingelegt. Die Dichtung wird durch einen 3D-gedruckten Rahmen aus Nylon 12 unter Druck gesetzt, wie in Abb. S1 dargestellt. Der Aufbau wird vor der Messung 48 Stunden lang auf Raumtemperatur gebracht, um das Wasser zu entgasen und sicherzustellen, dass sich der Wasserstand nicht ändert. Ein Messscan dauert drei bis fünf Stunden.

Während des FDTR-Experiments wird der Meniskus lokalisiert, indem die Probe vertikal nach unten bewegt wird, sodass die feststehenden Laser von der Hauptflüssigkeit zum Hauptdampf scannen, wie in Abb. S2a dargestellt. Der gesamte Scanabstand beträgt 20 μm und der Abstand zwischen den einzelnen Datenpunkten beträgt 1 μm. In Abb. S2b lokalisiert die abrupte Signaländerung den Übergangsbereich.

An jedem Knoten auf der Goldoberfläche (der Schnittstelle zu PMMA) wird mithilfe der ANSYS Parametric Design Language (APDL) ein zeitlich periodischer Wärmefluss mit einem Gaußschen Profil in radialer Richtung eingestellt, um den FDTR-Pumplaser zu simulieren. Da FDTR die Phasenverzögerung zwischen dem Wärmefluss und der Oberflächentemperatur (Goldoberfläche) berücksichtigt, wird nur die Wechselstromkomponente des Laserwärmeflusses angewendet. Nach der Simulation werden die Zeitreihen der Temperaturen für jeden Knoten auf der Goldschicht über APDL-Befehle ausgegeben.

Die Verdunstung wird mithilfe des \(h_{\text {evap}}\)-Profils als Konvektionsgrenze auf der Meniskusoberfläche festgelegt. Selbst mit dem Volumenwert von 0,01 MW/m\(^2\)-K ist die Wärmeübertragung durch den Phasenwechselprozess drei Größenordnungen größer als die durch natürliche Konvektion7. Durch die Vernachlässigung von Stofftransport und Fluiddynamik wird das Modell vereinfacht, was die Untersuchung feiner Inkremente im parametrischen Raum ermöglicht. Weitere Informationen zum Aufbau und zur Validierung des Finite-Elemente-Simulationsmeniskus finden Sie in Abschn. S4.

Ein dreischichtiges neuronales Netzwerk mit zwei verborgenen Schichten (12, 15) wird durch die Zufallssuchtechnik unter Verwendung des Scikit-Learn-Pakets64 ausgewählt. Die logistische Aktivierungsfunktion weist hinsichtlich Genauigkeit und Trainingszeit die beste Leistung auf. Als Optimierungslöser wird der Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno-Algorithmus (L-BFGS) mit begrenztem Speicher verwendet. Die maximale Iteration ist auf 10.000 und die Toleranz auf 0,001 festgelegt. Weitere Informationen zur Zufallssuche finden Sie in Abschn. S5.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Wir danken Xiaoyue Zhao, Matthew Bartnof und Wee-Liat Ong, die bei der Entwicklung des Versuchsaufbaus mitgeholfen haben. Dieses Projekt wurde vom NSF ENG Directorate, CBET Division, Award Number 1804752 und dem Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada unterstützt.

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Xiaoman Wang und S. Arman Ghaffarizadeh.

Fakultät für Maschinenbau, Carnegie Mellon University, Pittsburgh, PA, 15213, USA

Xiaoman Wang, S. Arman Ghaffarizadeh, Xiao He, Alan JH McGaughey und Jonathan A. Malen

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XW stellte die Probe her und führte die Experimente durch; SAG und XW haben das Setup entworfen und zusammengestellt; XW und SAG haben die Finite-Elemente-Methode entwickelt; XW führte die Finite-Elemente-Simulationen durch; XH und XW und SAG konstruierten die Algorithmen für maschinelles Lernen; XW, SAGAJHM und JAM analysierten die Daten; Alle Autoren haben das Manuskript geschrieben und bearbeitet.

Korrespondenz mit Alan JH McGaughey oder Jonathan A. Malen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Wang, X., Ghaffarizadeh, SA, He, X. et al. Ultrahohe Verdunstungswärmeübertragung, lokal in Wasserfilmen im Submikrometerbereich gemessen. Sci Rep 12, 22353 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26182-2

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Eingegangen: 18. August 2022

Angenommen: 12. Dezember 2022

Veröffentlicht: 26. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26182-2

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